建大新闻网讯 近日,化学与化工学院周元臻教授研究团队的青年教师于莎在具有高效析氧反应(OER)效率的非贵金属电催化剂的研究方面取得进展。研究成果“A novel multi-walled carbon nanotubes-coupled CoNi MOFs composites enhance oxygen evolution reaction through the synergistic effect(一种新型的多壁碳纳米管耦合的CoNi MOF复合材料通过协同作用增强析氧反应)”以全文形式在材料化学领域国际权威期刊Journal of Materials Chemistry A(材料化学杂志,2021年影响因子:12.732,SCI一区,TOP期刊)发表。化工学院青年教师于莎和2020级硕士研究生武云为该论文的共同第一作者,西安建筑科技大学为第一完成单位。
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在当前化石燃料消耗增加和能源危机加剧的形势下,氢能作为一种可再生的清洁能源引起了人们的关注。而面对碱性制氢工业中存在能耗较高的问题,发展高效、稳定、廉价的碱性析氧(OER)电催化剂是目前的重中之重。近年来,非贵金属电解水催化剂,尤其是Ni-,Co-基金属有机骨架(MOFs),因其可通过金属离子与配体的配位来制备具有较高OER效率的电催化剂而成为电催化领域的研究热点。然而,如何有效提高MOFs电催化剂的导电性和活性位点数量依然是本领域研究的难点问题。
基于此,本研究以多壁碳纳米管(mCNTs)为材料形貌导向剂,采用溶剂热法合成了mCNTs耦合的CoNi MOFs复合材料(CoNi MOFs-mCNTs),并探索了其在碱性溶液中的OER性能。物理表征结果显示,CoNi MOFs-mCNTs具有超薄纳米片结构,且其结构和电子性能主要受mCNTs的影响。电化学测试结果表明,当mCNTs含量为6%(wt%),电流密度为10 mA cm-2时,CoNi MOFs-mCNTs 的过电位(306 mV)低于单纯的CoNi MOFs(415 mV)、CM-RuO2和部分文献报道的其他非贵金属MOFs催化剂。此外,在该电流密度下,与CM-RuO2相比,本工作制备的CoNi MOFs-mCNTs 在15小时内的电势没有明显变化,表现出优异的稳定性。
CoNi MOFs-mCNTs催化剂协同增强OER催化的机理图
研究表明,CoNi MOFs-mCNTs的高效电催化性能主要得益于mCNTs的空间位阻使得CoNi MOFs前体与mCNTs可自组装成三维交织的纳米片结构,从而提供了更多的活性位点。同时,由于mCNTs和CoNi MOFs的协同效应影响CoNi MOFs的电子结构,有利于OER中间体吸附和解吸的方向变化。同时,mCNTs的添加在CoNi MOFs-mCNTs结构内部产生大量缺陷和重排,最终导致π键合,增强电子传输能力并增加催化剂表面的活性位点。此外,mCNTs在双金属CoNi MOFs上的均匀分布促进了电荷转移,提高了CoNi MOFs的电导率,这是提高非贵金属OER活性的关键。总之,本研究工作为非贵金属基高效OER电催化剂的设计和制备提供了重要的理论依据和参考。
于莎博士本科毕业于西北大学应用化学专业。2015年进入南京大学化学化工学院分析化学专业硕博连读,并获得理学博士学位。2021年作为青年教师进入我院工作。主要从事碳基双金属纳米材料的制备及电化学传感和电催化应用、DNA纳米探针和DNA纳米载体的设计及应用研究。近五年来以第一作者在Angew. Chem. Int. Ed.;Adv. Funct. Mater.;Small;Anal. Chem.;J. Mater. Chem. A;Electrochimica Acta等期刊发表论文多篇。
论文链接:pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2022/TA/D1TA10681C